Ainda que a maioria das músicas dos Beatles tenham sido compostas por Lennon e McCartney, os álbuns do grupo, a partir de With the Beatles (1963), geralmente incluíam uma ou duas músicas de autoria de Harrison.[6] Suas últimas composições com o grupo incluíram "Here Comes the Sun", "Something" e "While My Guitar Gently Weeps". À época do fim da banda, Harrison havia acumulado uma grande quantidade de material, lançado em seu aclamado álbum triplo All Things Must Pass, de 1970, do qual saíria o single "My Sweet Lord".
Harrison se envolveu com a cultura indiana e o hinduísmo no meio dos anos 60, ajudando a expandir e disseminar, pelo Ocidente, instrumentos como o sitar e o movimento Hare Krishna. Juntamente de Ravi Shankar, ele organizou um grande evento de caridade em 1971, o Concerto para Bangladesh.
Além de musicista, Harrison também foi um produtor musical e co-fundador da HandMade Films. Em seu trabalho como produtor de cinema, ele colaborou com artistas como Monty Phyton e Madonna.
Casou-se duas vezes, com a modelo Pattie Boyd, de 1966 a 1974, e por 23 anos com Olivia Trinidad Arias, com quem teve um filho, Dhani Harrison. Era amigo íntimo de Eric Clapton. É o único Beatle a ter publicado uma autobiografia, I Me Mine, em 1980. Harrison morreu de câncer de pulmão, em 2001.